Die Musiksammlung geht zurück auf den Arzt Dr. Franz Waldner (1843–1917), der bis dahin zufällig eingelangte Musikinstrumente 1907 in einem Musikalien-Kabinett zusammenfasste. Die von ihm in der Folge erworbenen Streichinstrumente sind noch heute Glanzstücke des TLMF. Erst ab 1956 nahm sich W. Senn der Sammlung an. Er erweiterte sie beträchtlich und führte erste Inventarisierungen durch. Seit 1984 ist Man. Schneider der erste hauptamtliche Betreuer der Musiksammlung. Sein Arbeitsschwerpunkt liegt in der Konzeption und Präsentation „klingender Ausstellungen“. So veranstaltet er seit 1988 im TLMF oder dessen Umgebung Konzerte mit spezifischen Programmen zur Tiroler Musikgeschichte, mit Werken von Tiroler Komponisten vom 16. Jh. bis zu UA.en der Gegenwart. Die Livemitschnitte aller Konzerte erscheinen auf CD und verleihen damit dem TLMF eine mögliche weltweite akustische Präsenz (Stand 2005: 140 CDs, meist in Kooperation mit dem Institut für Tiroler Musikforschung Innsbruck, auch mit dem Tiroler Volksliedarchiv [Volksliedwerk]). Eine einmalige Attraktivität der Schausammlung ist der Klangraum im Zeughaus, einer Dependance des TLMF im Stadtteil Dreiheiligen. Dort können seit 2001 die damals erarbeiteten 100 CDs wahlweise abgehört werden, ebenso im Klangraum des www.musikland-tirol.at, hier auch die neuesten.
Zu den Pretiosen der Musiksammlung des TLMF zählen v. a. Streichinstrumente von J. Stainer, eine Viola da gamba von Domenico Russo (Brescia?/I, Mitte 16. Jh.), umgebaut zu einem Cello, oder die Tenorviola von Jonas Heringer (Füssen/D, um 1625). An Tiroler Geigenmachern sind u. a. G. Aman(n), Johann Jais, Christoph Klingler, Jakob und Marian Petz oder D. Rief vertreten, an Zupfinstrumentenmachern Johann Fritz (um 1820) mit seinen Gitarren in „Innsbrucker“ Form. Die reich verzierte Mandoline J. G. Psenners d. J. (Innsbruck 1775) ist eines der ältesten erhaltenen außerhalb Italiens gebauten Instrumente dieses Typs. Tiroler Tasteninstrumente sind mit einem Hammerflügel von J. G. Gröber (Innsbruck, um 1825), mit Klavieren der Familie Morherr (Innsbruck, 2. Hälfte 19. Jh.), einem Orgelpositiv der Fa. Reinisch-Pirchner in Steinach am Brenner (1996) dokumentiert, der Tiroler Blasinstrumentenbau u. a. mit Franz Krismer (Traversflöte, Innsbruck um 1825). Hervorragende Wiener Instrumente sind etwa die Laute Michael Andreas Partls (1747; Bartl), die Violine M. I. Stadlmanns (1794) oder der Hammelflügel C. Grafs (um 1838).
Die Notensammlung umfasst derzeit über 8.000 Signaturen mit Handschriften und Drucken verschiedener Provenienz. Einige tausend Neuzugänge (Übernahmen tirolischer Bestände von auswärts) sind noch nicht katalogisiert. Für die Museumskonzerte wurden Noten, die in Tirol nicht mehr vorhanden waren, v. a. Drucke des 17. Jh.s, von auswärts in Kopie beschafft. Dieses tirolspezifische Material ist jetzt im TLMF ebenfalls zur Benützung vorhanden, ebenso die mit Computersatz für die Aufführungen erstellten Partituren und Stimmen (Partituren auch im www.musikland-tirol.at, Musikedition Tirol).
Auch die Bibliothek des TLMF verwahrt wertvolle Zeugnisse zur Musikgeschichte Tirols, darunter die Handschrift c (um 1460) mit Dichtungen Oswalds von Wolkenstein. Von der kunstgeschichtlichen Sammlung besitzen die Porträts Claudio Monteverdis von Bernardo Strozzi (Venedig?/I, um 1630) und J. Pembaurs d. Ä. von Gustav Klimt (Wien, 1890) Weltgeltung.
TD: CD-Reihe Musikinstrumente des Ferdinandeums 1–8 (1994–2004) [pro CD jeweils ein Instrument, meist mit Musik Tiroler Komponisten aus der Herstellungszeit des Instruments]; CD-Reihen Musik aus Stift Stams 1ff (1994ff), Klingende Kostbarkeiten aus Tirol 1ff (1995ff); Komponisten-Monographien u. Sampler.
F. Waldner in Zs. d. Ferd. 3. Folge (1911), H. 55; Jakob Stainer u. seine Zeit. Musik in Tirol 1550–1730 , hg. v. TLMF 1983; H. Herrmann-Schneider, Die Musik-Hss. des Dominikanerinnenklosters Lienz im TLMF 1984; M. Schneider in G. Amman (Hg.), [Kat.] Ein Kind ist uns geboren – ein Sohn ist uns geschenkt. Weihnacht in der Tiroler Kunst 1985; H. Herrmann-Schneider in [Kat.] Künstler Händler Handwerker. Tiroler Schwaben in Europa. Tiroler Landesausstellung 1989 , 1989; Mozart in Tirol 1991; CD-ROM RISM Serie A/II. Musik-Hss. nach 1600, 1996ff (A-Imf: Auswahl); SammelLust. 175 Jahre TLMF 1998; H. Herrmann-Schneider in Der Schlern 84 (2010); M. Schneider, Klangraum. Museum im Zeughaus 2001 [Ms., auch in www.musikland-tirol.at]; H. Herrmann-Schneider in E. Marien (Hg.), [Kgr.-Ber.] Musikwissenschaft im Phonomarkt. Alte Musik u. CD-Produktion. Lüneburg 1999 , 2002; E. Hastaba (Hg.), TLMF – Museum im Zeughaus. Begleiter durch die Schausammlungen 2003; www.musikland-tirol.at (11/2005); Veröffentlichungen des TLMF [Jb.].